基于双维度校验的珠三角区域臭氧生成机制长期时空演化特征识别

作者:杨雷峰; 谢丹平; 杨俊; 韩静磊; 刘丽君; 袁自冰
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臭氧(O3)污染已成为中国主要城市大气环境的主要污染物。由于臭氧的生成与前驱体之间的高度非线性关系,臭氧生成机制的识别在前驱体减排中起着基础和重要的作用。针对常规方法难以识别机理长期演化特征的问题,基于常规观测数据(O3、NO2)与温度(T)和挥发性有机化合物活性(VOCR)之间的关系,从NO2和T两个维度识别和验证了珠三角区O3的生成机理,并分析了2006-2020年O3的趋势变化规律及原因,研究了O3机制的长期演化特征。结果表明,随着NO2和T水平的升高,O3浓度增加、稳定、降低,并再次升高。当(NO2)为0~35、35~45、>45g·m-3、t>30、25~30和<25时,机制分别在NOx控制区、过渡区和VOCR控制区。在不同时期,VOCR随着T的增加而增加,这促进了O3浓度的增加。由于前驱体的排放趋势和O3的形成机制不同,O3浓度在不同时间段和不同温度条件下的趋势不同。总体而言,珠三角区域西部和东部的二维机制识别结果高度一致。随着时间的推移,西部地区的过渡带变为VOCR控制区,东部地区的VOCR控制区变为NOx控制区。在不同时间段,随着T的增加,O3形成对NOx的敏感性增加。随着时间的推移,在高温和低温条件下,O3形成对NOx和VOCR的敏感性分别增加。